受激拉曼 / 相幹拉曼散射 (CARS)

相幹反斯托克斯拉曼散射 (CARS) 是一種非線性四波混合過程，用於增強弱（自發）拉曼信號。在 CARS 過程中，泵浦激光束（νp）和斯托克斯激光束（νs）相互作用，產生一個反斯托克斯信號，頻率為νas) = 2 *vp - vs 。

斯托克斯光束 ( Stokes ) 通常由來自Nd 激光器的1064nm 線提供，該激光器還充當光學參量振蕩器 (OPO) 的泵浦源，而來自 OPO (680 ~ 1010nm) 的輸出充當泵梁（泵）。當 νp 和 νs 光束之間的頻率差（拍頻）與（拉曼主動）振動模式的頻率相匹配時，例如~2800cm^-1 處的CH2對稱拉伸模式，分子振蕩器被相幹驅動。這導緻增強的反斯托克斯（較短波長）拉曼信號 ν(CARS) ，這是提高 CARS 顯微鏡振動對比度的基礎。

相幹反斯托克斯拉曼散射 (CARS) 是拉曼（組合）散射的誘導過程，此時分子振蕩被外部輻射定相並將該輻射散射到反斯托克斯區域。

相幹拉曼散射的優勢

• 相幹拉曼散射光譜中的信號水平可能超過自發拉曼光譜中獲得的水平 10e4 ~10e5 倍;
  
• 事實上，反斯托克斯波頻率 V as » V p , V s，即它是***的，允許人們使用濾波器切割入射激光輻射以及可能的熒光;
  
• 光束的低發散允許從化學發光樣品的熒光背景或火焰、放電中的熱輻射獲得定性空間分離;
  
• 對反斯托克斯輻射產生的基本貢獻來自兩個激光束的小近焦點體積。所以使用含有少量物質的樣品就足夠了。此外，由於這個事實，可以研究具有高空間分辨率的分子在某些振動旋轉水平上的空間分布;
  
• 無需任何光譜儀即可獲得高光譜分辨率。在共線幾何的CARS中，自發散射的九十度譜的多普勒寬度是 ν p / ν p - ν s 倍減少。
  

相幹拉曼顯微鏡

基本機製 

• CARS通常使用兩束或多束激光：泵浦光（頻率 ωp）和斯托克斯光（頻率 ωs）。當兩束光的頻率差 (ω p - ωs) 與分子振動頻率匹配時，分子被激發到虛能級並發生相幹振動。
  
• 隨後，另一束泵浦光與該振動相互作用，產生頻率為 ω_AR = 2ω p - ωs 的反斯托克斯信號。 這種過程滿足能量守恒與相位匹配條件，因此信號具有高度方向性，便於與入射光分離。