受激拉曼 / 相干拉曼散射 (CARS)

相干反斯托克斯拉曼散射 (CARS) 是一种非线性四波混合过程，用于增强弱（自发）拉曼信号。在 CARS 过程中，泵浦激光束（νp）和斯托克斯激光束（νs）相互作用，产生一个反斯托克斯信号，频率为νas) = 2 *vp - vs 。

斯托克斯光束 ( Stokes ) 通常由来自Nd 激光器的1064nm 线提供，该激光器还充当光学参量振荡器 (OPO) 的泵浦源，而来自 OPO (680 ~ 1010nm) 的输出充当泵梁（泵）。当 νp 和 νs 光束之间的频率差（拍频）与（拉曼主动）振动模式的频率相匹配时，例如~2800cm^-1 处的CH2对称拉伸模式，分子振荡器被相干驱动。这导致增强的反斯托克斯（较短波长）拉曼信号 ν(CARS) ，这是提高 CARS 显微镜振动对比度的基础。

相干反斯托克斯拉曼散射 (CARS) 是拉曼（组合）散射的诱导过程，此时分子振荡被外部辐射定相并将该辐射散射到反斯托克斯区域。

相干拉曼散射的优势

• 相干拉曼散射光谱中的信号水平可能超过自发拉曼光谱中获得的水平 10e4 ~10e5 倍;
  
• 事实上，反斯托克斯波频率 V as » V p , V s，即它是最高的，允许人们使用滤波器切割入射激光辐射以及可能的荧光;
  
• 光束的低发散允许从化学发光样品的荧光背景或火焰、放电中的热辐射获得定性空间分离;
  
• 对反斯托克斯辐射产生的基本贡献来自两个激光束的小近焦点体积。所以使用含有少量物质的样品就足够了。此外，由于这个事实，可以研究具有高空间分辨率的分子在某些振动旋转水平上的空间分布;
  
• 无需任何光谱仪即可获得高光谱分辨率。在共线几何的CARS中，自发散射的九十度谱的多普勒宽度是 ν p / ν p - ν s 倍减少。
  

相干拉曼显微镜

基本机制 

• CARS通常使用两束或多束激光：泵浦光（频率 ωp）和斯托克斯光（频率 ωs）。当两束光的频率差 (ω p - ωs) 与分子振动频率匹配时，分子被激发到虚能级并发生相干振动。
  
• 随后，另一束泵浦光与该振动相互作用，产生频率为 ω_AR = 2ω p - ωs 的反斯托克斯信号。 这种过程满足能量守恒与相位匹配条件，因此信号具有高度方向性，便于与入射光分离。